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| 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)利用人工智能在催化基礎(chǔ)研究中取得重大突破 |
| http://www.cdyszf.com 2024年11月22日 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) |
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中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李微雪教授課題組利用人工智能（AI）在催化基礎(chǔ)研究中取得重大突破。研究人員通過(guò)可解釋AI技術(shù)從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中建立了金屬-載體相互作用與材料基本性質(zhì)之間的控制方程，揭示了決定MSI的本質(zhì)因素，提出了 “強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，解決了氧化物載體包覆金屬催化劑的難題。研究成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月22日發(fā)表在《科學(xué)》上。
負(fù)載型金屬催化劑是工業(yè)及實(shí)驗(yàn)中最常用的催化劑之一，研究人員致力于開(kāi)發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的的催化劑。一個(gè)重大科學(xué)問(wèn)題在于洞察“金屬-載體相互作用”的本質(zhì)及其調(diào)控，這一作用顯著影響著催化劑的穩(wěn)定性、電子轉(zhuǎn)移、組分、形貌以及界面催化位點(diǎn)等。早在1978年，科學(xué)家們就發(fā)現(xiàn)氧化物載體在高溫還原環(huán)境下會(huì)發(fā)生氧化物包裹金屬催化劑的現(xiàn)象，從而顯著改變其催化活性和穩(wěn)定性，這一現(xiàn)象被歸結(jié)為由強(qiáng)金屬-載體相互作用所致。雖然金屬-載體相互作用對(duì)眾多界面現(xiàn)象有著重大影響，科學(xué)家們對(duì)該作用的本質(zhì)長(zhǎng)期以來(lái)一直存在重大爭(zhēng)議。
2021年，李微雪課題組建立了金屬-載體相互作用調(diào)控催化劑穩(wěn)定性的Sabatier原理，提出了通過(guò)構(gòu)建相互作用強(qiáng)弱不同的雙功能載體，來(lái)解決催化劑在苛刻條件下的穩(wěn)定性（Science 374 （2021） 1360-1365）。然而，由于該作用敏感地依賴于金屬和載體的組分、尺寸、形貌，催化劑制備和反應(yīng)條件等，揭示決定金屬-載體相互作用強(qiáng)弱的本質(zhì)、發(fā)展具有預(yù)測(cè)能力的一般性理論仍是亟待解決的重大科學(xué)挑戰(zhàn)。
在最新研究中，研究人員匯總了多篇文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)界面作用數(shù)據(jù)，涵蓋了25種金屬和27種氧化物。他們通過(guò)可解釋性AI算法，由材料性質(zhì)作為基本特征，經(jīng)過(guò)迭代式的數(shù)學(xué)操作，構(gòu)建了一個(gè)由高達(dá)300億個(gè)表達(dá)式所組成的特征空間。利用壓縮感知算法，結(jié)合領(lǐng)域知識(shí)和理論推導(dǎo)，從中篩選出物理清晰、數(shù)值準(zhǔn)確的描述符，成功建立了金屬-載體相互作用與材料性質(zhì)之間的控制方程（圖1）。
該方程突破性地包含了“金屬-金屬相互作用”這一關(guān)鍵新變量，同時(shí)還包含了“金屬-氧相互作用”的貢獻(xiàn)，首次完整揭示了決定金屬-載體相互作用本質(zhì)的兩個(gè)關(guān)鍵因素。通過(guò)對(duì)675種金屬-氧化物體系的分析發(fā)現(xiàn)，雖然后者決定了金屬催化劑的組分效應(yīng)，前者是決定載體差異的關(guān)鍵因素，這為理解載體效應(yīng)提供了全新視角。
基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)的分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)，“金屬-金屬相互作用”還決定了氧化物包覆金屬催化劑的動(dòng)力學(xué)速率，以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比（圖2）�；诖耍瑘F(tuán)隊(duì)提出了“強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，即當(dāng)兩種金屬間作用強(qiáng)于氧化物中金屬組分自身相互作用時(shí)，氧化物載體將會(huì)包覆金屬催化劑。該判據(jù)有效地闡釋了迄今為止幾乎所有觀測(cè)到的包覆現(xiàn)象，涵蓋了10種金屬和16種氧化物。
研究團(tuán)隊(duì)所提出的“金屬-載體相互作用”理論具有極高的普適性。它不僅適用于氧化物負(fù)載的金屬納米催化劑，還適用于其負(fù)載的金屬單原子分散催化劑，以及金屬負(fù)載的氧化物薄膜催化劑�！皬�(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)”，原則上也同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。該模型經(jīng)過(guò)變換，可以推廣到更一般的復(fù)合材料界面體系，為界面設(shè)計(jì)和調(diào)控提供理論指導(dǎo)。
研究團(tuán)隊(duì)的這一科學(xué)突破，將助力于高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性催化劑的優(yōu)化設(shè)計(jì)，有望加快新催化材料、新催化反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)，助推能源、環(huán)境和材料的綠色升級(jí)和可持續(xù)發(fā)展。清華大學(xué)化學(xué)系李亞棟院士評(píng)價(jià)：“這項(xiàng)成果解決了多相催化研究中的一個(gè)重大基礎(chǔ)科學(xué)難題，對(duì)高效負(fù)載型催化劑的理性設(shè)計(jì)極具指導(dǎo)價(jià)值�！�
研究團(tuán)隊(duì)的這一科學(xué)突破還說(shuō)明可解釋性AI算法，能夠有力地從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中構(gòu)建數(shù)學(xué)模型，挖掘隱含的物理規(guī)律，建立具有預(yù)測(cè)能力的理論，加速科學(xué)原理發(fā)現(xiàn)的過(guò)程，將推動(dòng)AI技術(shù)與化學(xué)研究的深度融合，為實(shí)現(xiàn)重大科學(xué)問(wèn)題和技術(shù)創(chuàng)新突破提供了全新的視角和可能的解決方案。
李微雪教授為該論文的通訊作者，博士生王泰然、胡建鈺和上海大學(xué)的歐陽(yáng)潤(rùn)海教授為論文的共同第一作者。該項(xiàng)研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院、科技部等資助。計(jì)算模擬工作在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)超級(jí)計(jì)算中心完成。
論文鏈接：http://science.org/doi/10.1126/science.adp6034
�。ɑ瘜W(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、精準(zhǔn)智能化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心、科研部
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